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2023
Sommerschule - Modern Wavefunction Based Methods in Electronic Structure Theory
Alle Doktoranden aus unserer Gruppe haben die Gelegenheit genutzt an der diesjährigen MWM Summerschool in Pisa teilzunehmen. Dort konnten für eine Woche verschiedenen Vorlesungen besucht werden, die ein vertieftes Verständnis über wellenfunktionsbasierte Methoden in der Quantenmechanik vermittelten. Prof. Stella Stopkowicz hielt eine Vorlesung über Ableitungstheorie und ihrer Anwendung zur quantenchemischen Berechnung molekularer Eigenschaften mit einem Fokus auf magnetische Eigenschaften. Besonders freut uns auch, dass Post-Doc Marios-Petros Kitsaras uns als einer der Tutoren begleiten durfte und auf der Summerschool die teilnehmenden Studierenden in den Übungen betreute. Darüber hinaus hat jeder Doktorand unserer Gruppe ein Poster mitgebracht um in den Postersessions die eigene Forschung vorzustellen und sich in der Community auszutauschen.
Marios-Petros Kitsaras verteidigt erfolgreich seine Doktorarbeit
Wir gratulieren Marios-Petros Kitsaras zur erfolgreichen Verteidigung seiner Doktorarbeit mit dem Titel "Finite magnetic-field Coupled Cluster methods: Efficiency and Utilities". Die in der Arbeit vorgestellten Methoden ermöglichten es erstmals die Existenz von Metallen in der Atmosphäre von stark magnetisch Weißen Zwergen spektroskopisch zu verifizieren und hochgenaue Vorhersagen für chemische Bindungen in Gegenwart von sehr starken Magnetfeldern zu treffen.
Die Arbeit wurde der Johannes-Gutenberg Universität Mainz vorgelegt.
Neue Mitarbeiterin
Wir heißen unser neustes Gruppenmitglied willkommen, unsere Siebträgermaschine Marchesa. Sie konnte sich in einer intensiven Testphase durch ihre hervoragenden Crema behaupten und wird unsere Arbeitsgruppe von heute an begleiten. Wir wünschen Ihr viel Erfolg dabei, diese und die kommenden Generationen zuverlässig mit Kaffee zu versorgen.
Söllerhaus Seminar
Vom 22. Juli bis 26. Juli sind die Theoretischen Chemie Arbeitskreise von den Universitäten Karlsruhe, Mainz, Stuttgart und Saarbrücken zu einem gemeinsamen Seminar ins Kleinwalsertal gefahren. Für vier Tage konnten an den Vormittagen kleinere Wandertouren bestritten werden, während die Nachmittage und Abende ganz dem wissenschaftlichen Austausch gewidmet waren. Alle teilnehmenden Doktoranden haben dazu einen Vortrag über ihren aktuelle Forschung vorbereitet welcher im Plenum vorgetragen und diskutiert wurde. Besonders hat uns gefreut, dass Prof. Wim Klopper aus Karlsruhe ein Tutorium über die Nützlichkeit von Greenschen-Funktionen in der Chemie gehalten hat.
Wir freuen uns schon auf nächstes Jahr!
ICQC Konferenz in Bratislava
Mit vier Postern (Marios-Petros Kitsaras, Laura Grazioli, Jeremias Oswald und Laurenz Monzel) und einem Vortrag (Prof. Stella Stopkowicz) ist unsere Arbeitsgruppe zur diesjährigen "International Conference of Quantum Chemsitry" (ICQC) nach Bratislava aufgebrochen. Für sechs Tage konnten wir an verschieden Vorträgen teilnehmen, die aktuelle Fragen aus der Theoretischen Chemie diskutierten, andere Arbeitsgruppen treffen und mit einem eingeladenen Vortrag "Advances and challanges in the study of atoms and molecules in (strong) magnetic fields" einen Einblick in unsere Forschung geben. Ganz besonders freut uns, dass Laura Grazioli mit ihrem Poster "From Magnetic Circular Dichroism to Magnetic White Dwarfs: Challenges in the Calculation of Properties in a Magnetic Field, using Coupled-Cluster and Unitary Coupled-Cluster Theory" einen Posterpreis gewinnen konnte.
Teilnahme an dm-Firmenlauf für die UdS
Am Freitag, dem 16. Juni, war ein Teil unserer Gruppe beim dm-Firmenlauf in der Innenstadt von Saarbrücken dabei. Trotz der sommerlichen Temperaturen haben alle ihr Bestes gegeben und so persönliche Bestleistungen erzielt. Dadurch konnten wir auch einen Beitrag zum Sieg der UdS im Firmenranking leisten.
Another Torture Track for Quantum Chemistry: Reinvestigation of the Benzaldehyde Amidation by Nitrogen-Atom Transfer from Platinum(II) and Palladium(II) Metallonitrenes
Veröffentlichung in "Israel Journal of Chemistry"
H. Verplancke, M. Diefenbach, J. N. Lienert, M. Ugandi, M.-P. Kitsaras, M. Roemelt, S. Stopkowicz and M. C. Holthausen
We showcase here a dramatic failure of CCSD(T) theory that originates from the pronounced multi-reference character of a key intermediate formed in the benzaldehyde amidation by N-atom transfer from Pd(II) and Pt(II) metallonitrenes studied recently in combined experimental and theoretical work. For detailed analysis we devised a minimal model system, for which we established reliable reference energies based on approximate full configuration interaction theory, to assess the performance of single-reference coupled-cluster theory up to the CCSDTQ(P) excitation level. While RHF-based CCSD(T) theory suffered dramatic errors, in one case exceeding 220 kcal mol−1, we show that the use of broken-symmetry (BS) or Kohn-Sham (KS) orbital references yields substantially improved CCSD(T) results. Further, the EOM-SF-CCSD(T)(a)* approach met the reference data with excellent accuracy. We applied the KS-CCSD(T*)-F12b variant as high-level part of an ONIOM(KS-CC:DFT) scheme to reinvestigate the reactivity of the full Pt(II) and Pd(II) metallonitrenes. The revised reaction pathway energetics provide a detailed mechanistic rationale for the experimental observations.
A DZ white dwarf with a 30 MG magnetic field
Veröffentlichung in "Monthly Notices of the Royal Astronomical Society"
M. A. Hollands, S. Stopkowicz, M.-P. Kitsaras, F. Hampe, S. Blaschke and J.J. Hermes
Magnetic white dwarfs with field strengths below 10 MG are easy to recognise since the Zeeman splitting of spectral lines appears proportional to the magnetic field strength. For fields ≳ 100 MG, however, transition wavelengths become chaotic, requiring quantum-chemical predictions of wavelengths and oscillator strengths with a non-perturbative treatment of the magnetic field. While highly accurate calculations have previously been performed for hydrogen and helium, the variational techniques employed become computationally intractable for systems with more than three to four electrons. Modern computational techniques, such as finite-field coupled-cluster theory, allow the calculation of many-electron systems in arbitrarily strong magnetic fields. Because around 25 percent of white dwarfs have metal lines in their spectra, and some of those are also magnetic, the possibility arises for some metals to be observed in very strong magnetic fields, resulting in unrecognisable spectra. We have identified SDSS J114333.48+661531.83 as a magnetic DZ white dwarf, with a spectrum exhibiting many unusually shaped lines at unknown wavelengths. Using atomic data calculated from computational finite-field coupled-cluster methods, we have identified some of these lines arising from Na, Mg, and Ca. Surprisingly, we find a relatively low field strength of 30 MG, where the large number of overlapping lines from different elements make the spectrum challenging to interpret at a much lower field strength than for DAs and DBs. Finally we model the field structure of SDSS J1143+6615 finding the data are consistent with an offset dipole.
2022
Trendbericht Theoretische Chemie 2022: Quantenchemie für Atome und Moleküle in starken Magnetfeldern
Veröffentlichung in "Nachrichten aus der Chemie"
Maschinelles Lernen eignet sich, um Photochemie und somit elektronisch angeregte Zustände zu beschreiben; klassische Molekulardynamiktechniken erlauben, bestimmte Aspekte der nuklearen Quanteneffekte in Probleme der physikalischen Chemie einzubeziehen, und was Finite-Feld-Methoden mit alten Sternen zu tun haben.