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Forschung
Unsere Arbeitsgruppe befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung hochgenauer und effizienter quantenchemischer Methoden zur Beschreibung von Atomen und Molekülen.
Dabei entwickeln wir Methoden und Computerprogramme, die eingesetzt werden können, um die Elektronenstruktur von Molekülen zu untersuchen. Neben der Beschreibung relativistischer Effekte und der Vorhersage von spektroskopischen Größen wie Hyperfeinparametern in z.B. der Rotationsspektroskopie oder NMR Verschiebungen, liegt der Fokus hierbei auch auf der Beschreibung von Molekülen in interessanten und ungewöhnlichen chemischen Umgebungen. Ebenso entwickeln wir Methoden mit denen auch größere molekulare Systeme beschrieben werden können unter dem Einsatz von Cholesky-Zerlegungstechniken und der Weiterentwicklung von Multiskalenansätzen.
Moleküle in starken Magnetfeldern, bei denen die Lorentz- und Coulombkräfte eine ähnliche Größenordnung erreichen, können beispielsweise neue Bindungsmechanismen aufweisen. So ist das H2 Molekül im Triplettzustand in einem starken Magnetfeld gebunden. Das im feldfreien Fall antibindende höchste besetzte Orbital (HOMO) wird im starken Magnetfeld zu einem bindenden Orbital, welches an einen Donut erinnert. Zudem werden exotische offenschalige Zustände hoher Multiplizität zum Grundzustand und es gibt Dissoziations- sowie Stabilisierungseffekte, die nicht der „chemischen Intuition“ entsprechen.
Während auf der Erde solche Effekte nur indirekt experimentell erforschbar sind, nämlich wenn beispielsweise die Coulombkräfte reduziert sind (spezielle Halbleiter, Nanomaterialien, Rydbergzustände, Quantum Dots, etc.), kommen auf magnetischen Weißen Zwergen - das sind Sterne, bei denen die Kernfusion bereits versiegt ist - sehr hohe Magnetfeldstärken von bis zu 100.000 T vor. Von diesen Sternen werden über Teleskope wie Hubble, aber auch erdbasierte Radioteleskope, Spektren aus den Atmosphären dieser Sterne aufgenommen. Ohne quantenchemische Vorhersagen könnten diese Spektren nicht zugeordnet werden. Eine Anwendung unserer Arbeit liegt daher in der Vorhersage entsprechender Spektren, was nur über spezialisierte finite-Feld Methoden möglich ist.
Beispielsweise haben unsere Arbeiten [a,b,2,6-8] kürzlich zur erstmaligen erfolgreichen Identifikation von Metallen in der Atmosphäre eines stark magnetischen Weißen Zwerges geführt [1].
Sollen beispielsweise genaue quantenchemische Methoden innerhalb von Multiskalenansätzen eingesetzt werden, sind effizienzsteigernde Methoden unerlässlich. Ein Vorteil des Einsatzes und der Entwicklung von Cholesky-Zerlegungstechniken [2,3] liegt darin, dass mit diesen Methoden die Genauigkeit rigoros kontrolliert werden kann. Integrale, die im Kontext der Berechnung von Energien und Eigenschaften benötigt werden, werden in Cholesky-Vektoren (CVs) zerlegt, die auf komprimierte Art und Weise die Integrale repräsentieren. Später werden die CVs in den Rechnungen so eingesetzt, dass ein verringerter Speicherbedarf, bessere Parallelisierbarkeit sowie verkürzte Rechenzeit resultiert.
| Übersichtsartikel | |
| [a] | Trendbericht Theoretische Chemie 2022: Quantenchemie für Atome und Moleküle in starken Magnetfeldern S. Stopkowicz Nachr. Chem. 2022, 70, 11, 62 |
| [b] | Perspective: Coupled cluster theory for atoms and molecules in strong magnetic fields S. Stopkowicz Int. J. Quant. Chem. 2018, 118, e25391 |
| [c] | Analytic energy derivatives in relativistic quantum chemistry L. Cheng, S. Stopkowicz, J. Gauss Int. J. Quantum Chem. 2014, 114, 1108 |