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Willkommen am Lehrstuhl für Physikalische und Theoretische Chemie
Unsere Arbeitsgruppe befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung hochgenauer und effizienter quantenchemischer Methoden zur Beschreibung von Atomen und Molekülen.
Dabei entwickeln wir Methoden und Computerprogramme, die eingesetzt werden können, um die Elektronenstruktur von Molekülen zu untersuchen. Neben der Beschreibung relativistischer Effekte und der Vorhersage von spektroskopischen Größen wie Hyperfeinparametern in z.B. der Rotationsspektroskopie oder NMR Verschiebungen, liegt der Fokus hierbei auch auf der Beschreibung von Molekülen in interessanten und ungewöhnlichen chemischen Umgebungen. Ebenso entwickeln wir Methoden mit denen auch größere molekulare Systeme beschrieben werden können unter dem Einsatz von Cholesky-Zerlegungstechniken und der Weiterentwicklung von Multiskalenansätzen.
Abschlussarbeiten
Wir freuen uns immer über Interesse an Vertiefungspraktika, Bachelor- sowie Masterarbeiten! Schreibt gerne eine kurze Email an Prof. Stella Stopkowicz oder sprecht uns direkt nach einer Vorlesung, Übung oder in unserem Arbeitskreis an.
Aktuelle Meldungen und Publikationen
Finite-field Cholesky decomposed coupled-cluster techniques (ff-CD-CC): theory and application to pressure broadening of Mg by a He atmosphere and a strong magnetic field
Veröffentlichung in Physical Chemistry and Chemical Physics
Simon Blaschke, Marios-Petros Kitsaras, Stella Stopkowicz
For the interpretation of spectra of magnetic stellar objects such as magnetic white dwarfs (WDs), highly accurate quantum chemical predictions for atoms and molecules in finite magnetic field are required. Especially the accurate description of electronically excited states and their properties requires established methods such as those from coupled-cluster (CC) theory. However, respective calculations are computationally challenging even for medium-sized systems. Cholesky decomposition (CD) techniques may be used to alleviate memory bottlenecks. In finite magnetic field computations, the latter are increased due to the reduction of permutational symmetry within the electron-repulsion-integrals (ERIs) as well as the need for complex-valued data types. CD enables a memory-efficient, approximate description of the ERIs with rigorous error control and thus the treatment of larger systems at the CC level becomes feasible. In order to treat molecules in a finite magnetic field, we present in this work the working equations of the left and right-hand side equations for finite field (ff)-EOM-CD-CCSD for various EOM flavours as well as for the approximate ff-EOM-CD-CC2 method. The methods are applied to the study of the modification of the spectral lines of a magnesium transition by a helium atmosphere that can be found on magnetic WD stars.
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Maximilian Wolfanger beginnt Hiwi-Stelle in unserem Arbeitskreis
Wir freuen uns sehr, dass Maximilian uns im Arbeitskreis bei unseren quantenmechanischen Rechnung unterstützt. Maximilian wird zusammen mit Lukas Schank an protonengekoppelten Elektronentransfer (PCET) forschen, um mit verschiedenen quantenmechanischen Methoden versuchen den PCET Mechanismus an Metallkomplexen aufzuklären. Dabei werden vorallem Multireferenzmethoden wie CASSCF zum Einsatz kommen. Wir wünschen Maximilian viel Erfolg bei seiner Arbeit!
Diagrams in Polaritonic Coupled Cluster Theory
Veröffentlichung im Journal of Physical Chemistry A
Special Issue “Rodney J. Bartlett Festschrift”
Laurenz Monzel, Stella Stopkowicz
We present a diagrammatic notation to derive the quantum-electrodynamic coupled cluster (QED-CC) equations needed for the description for polaritonic ground and excited states. Our presented notation is a generalization of the existing diagrammatic notation of standard electronic coupled-cluster theory. It is used to derive the QED-CC and QED-EOM-CC equations for the QED-CCSD-1-SD and QED-CCSD-12-SD truncation schemes. Furthermore, we present the diagrams for the CC Λ-equations and reduced density matrices which are needed for the calculation of molecular properties.
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Sommerschule - European Summerschool in Quantum Chemistry
Lukas Schank und Christopher-Matthias Röper haben an der diesjährigen European Summerschool in Quantum Chemsitry (ESQC) auf Sizilien teilgenommen. Für zwei Wochen wurde dort ein vertieftes Verständnis von Methodenentwicklung in der theoretischen Chemie vermittelt. Besonders freut uns, dass Prof. Stella Stopkowicz zum ersten Mal eine dreiteilige Vorlesung über "Molecular Properties” gehalten hat. Als Teil des Tutoren-Teams hat Post-Doc Marios-Petros Kitsaras kleinere Gruppen von Studierenden in den Übungen betreut. Darüber hinaus konnten Lukas Schank und Christopher Röper ihre eigene Forschung in der Postersession vorstellen und sich mit der Community austauschen.
IAQMS Medaille
Wir gratulieren Stella Stopkowicz für die Auszeichnung mit der Medaille der International Academie of Quantum Molecular Science (IAQMS)
“Für die Entwicklung hochgenauer Coupled-Cluster-Methoden zur Behandlung von Atomen und Molekülen in starken Magnetfeldern, mit deren Hilfe erstmalig ein stark magnetischer Weißer Zwerg mit Metallen in der Atmosphäre nachgewiesen werden konnte. ”
Die Medaille wird offiziell auf der nächsten International Congress of Quantum Chemsitry (ICQC) überreicht werden.
3. Hackathon zur Lehre in Physikalischer und Theoretischer Chemie
In der Woche vom 24. bis zum 28. Juni fand der dritte Hackathon für die Lehre in Darmstadt statt. Dabei kamen PhDs, Postdocs und PIs aus Universitäten in ganz Deutschland (und Gäste aus den USA) zusammen, um Jupyter Notebooks zu erstellen, mit denen Studierende aus allen Semestern and wichtige Konzepte der Physikalischen und Theoretischen Chemie interaktiv herangeführt werden. In dieser dritten Iteration wurden bereits vier Notebooks angefertigt, die in ihrer finalen Fassung allen Dozierenden der Teilnehmenden Universitäten zur Verfügung stehen sollen, damit diese ihre Vorlesungen und Übungen zugänglicher machen können. Nach einem langen Tag des Hackens haben wir uns dann auch gefreut, gemeinsam Darmstadt zu erkunden, Karten zu spielen und es und in lokalen Restaurants schmecken zu lassen.
Wenn es Anfang nächsten Jahres nach Berlin geht, sind wir auf jeden Fall wieder dabei!
Söllerhaus Seminar
Vom 13. bis 17. Juni sind wir nach Österreich in das Kleinwalsertal gefahren und haben dort die theoretischen Chemie Arbeitsgruppen aus Mainz, Karlsruhe und Stuttgart getroffen. Jeder Doktorand hatte dort die Möglichkeit einen Vortrag über seine laufende Forschung zu präsentieren und wir konnten uns mit den anderen Gruppen austauschen. Während die Nachmittage und Abende ganz dem wissenschaftlichen Austausch gewidmet waren konnten wir die Vormittage nutzen um kleine Wandertouren zu bestreiten. Besonders freut uns dass Prof. Johannes Kästner ein Tutorial über "Machine Learning in Chemistry" vorbereitet hat.
Wir freuen uns schon auf nächstes Jahr!
Neuer Mitarbeiter: Christopher-Matthias Röper beginnt seine Promotion
Wir freuen uns Christopher-Matthias Röper in unserem Arbeitskreis willkommen zu heißen, der diesen Monat bei uns als wissenschaftlicher Mitarbeiter beginnt. Christopher hat seinen Master an der RWTH Aachen in der Gruppe von Prof. Dr. Christoph Bannwarth absolviert und beginnt bei uns seine Doktorarbeit. In dieser wird Christopher Moleküle in starken Magnetfeldern untersuchen und unteranderem den Einfluss von relativistischen Effekten auf Bindungen im Magnetfeld untersuchen. Wir wünschen Christopher ganz viel Erfolg und freuen uns schon auf die kommende Zeit.
The Approximate Coupled-Cluster Methods CC2 and CC3 in a Finite Magnetic Field
Veröffentlichung im Journal of Chemical Physics
Marios-Petros Kitsaras, Laura Grazioli, Stella Stopkowicz
In this paper, we report on the implementation of CC2 and CC3 in the context of molecules in finite magnetic fields. The methods are applied to the investigation of atoms and molecules through spectroscopic predictions and geometry optimizations for the study of the atmosphere of highly magnetized White Dwarf stars. We show that ground-state finite-field (ff) CC2 is a reasonable alternative to CCSD for energies and, in particular, for geometrical properties. For excited states, ff-CC2 is shown to perform well for states with predominant single-excitation character. Yet, for cases in which the excited state wavefunction has double-excitation character with respect to the reference, ff-CC2 can easily lead to completely unphysical results. Ff-CC3, however, is shown to reproduce the CCSDT behavior very well and enables the treatment of larger systems at a high accuracy.
MMQC Konferenz Mariapfarr
Vom 26.02. bis zum 29.02. ist unsere Gruppe nach Österreich auf der diesjährigen Konferenz für "Modern methods in quantum chemsitry" (MMQC) in Mariapfarr gefahren. Dort konnten wir uns mit anderen Arbeitsgruppen austauschen, verschiedene Vorträge anhören und unsere eigene Forschung vorstellen. Neben dem wissenschaftlichen Austausch konnten die Nachmittage genutzt werden um das angrenzende Skigebiet zu erkunden. Prof. Stella Stopkowicz, Dr. Marios-Petros Kitsaras und Laurenz Monzel haben verschiedene Vorträge über unsere Forschung und Entwicklung gehalten während Lukas Schank uns mit einem Poster in der Postersession vertreten hat.
Theoretical prediction of closed-shell paramagnetism for scandium and yttrium hydride
Veröffentlichung im Journal of Computational Chemistry
Laura Grazioli, Luca T. Schleicher, Stella Stopkowicz, Jürgen Gauss
Following chemical intuition, one would expect that all closed-shell molecules arediamagnetic. However, it is known that this is not the case for some second-rowhydrides with low-lying unoccupiedπorbitals due to an unquenching of the totalangular momentum in the presence of an external magnetic field. In this article, thetransition-metal hydrides ScH and YH are investigated, assuming a similar unquench-ing effect involving low-lying unoccupied π and δ orbitals formed from the metaldorbitals rather than theporbitals. We are comparing results obtained with variousquantum-chemical methods (HF, CCSD, CCSD(T), CCSDT) and basis sets. Theobtained positive values for the magnetizabilities clearly indicate paramagneticbehavior. Vibrational effects on the magnetizability tensor are also considered, butthese effects are small and do not change the overall conclusion that both ScH andYH are further examples for closed-shell paramagnetism.
Magnetic Optical Rotation from Real-Time Simulations in Finite Magnetic Fields
Veröffentlichung im Journal of Chemical Physics
Benedicte Sverdrup Ofstad, Meilani Wibowo-Teale, Håkon Emil Kristiansen, Einar Aurbakken, Marios Petros Kitsaras, Øyvind Sigmundson Schøyen, Eirill Hauge, Simen Kvaal, Stella Stopkowicz, Andrew M. Wibowo-Teale, Thomas Bondo Pedersen
We present a numerical approach to magnetic optical rotation based on real-time time-dependent electronic-structure theory. Not relying on perturbation expansions in the magnetic field strength, the formulation allows us to test the range of validity of the linear relation between the rotation angle per unit path length and the magnetic field strength that was established empirically by Verdet 160 years ago. Results obtained from time-dependent coupled-cluster and time-dependent current density-functional theory are presented for the closed-shell molecules H2, HF, and CO in magnetic fields up to 55 kT at standard temperature and pressure conditions. We find that Verdet’s linearity remains valid up to roughly 10–20 kT, above which significant deviations from linearity are observed. Among the three current density-functional approximations tested in this work, the current-dependent Tao–Perdew–Staroverov–Scuseria hybrid functional performs the best in comparison with time-dependent coupled-cluster singles and doubles results for the magnetic optical rotation.
DFG bewilligt SFB 1633 "Elektronenverschiebung durch Protonen"
Gestern Abend bewilligte die DFG offiziell den neuen Sonderforschungsbereich (SFB) 1633 "Elektronenverschiebung durch Protonen – Vereinigende Strategien für die Mehrelektronenredoxkatalyse durch protonengekoppelten Elektronentransfer" neben 16 weiteren neuen SFB.
Nach langen und intensiven Vorbereitungen hatten die beteiligten PIs und Studierende den SFB in einem on-site review an der Georg-August-Universität Göttingen präsentiert und damit offenbar die Gutachter überzeugt. Der neue SFB 1633 befasst sich mit der Entwicklung neuer Konzepte und Strategien für die Katalyse mittels des Phänomens des Protonen-gekoppelten Elektronentransfers (PCET), wobei auch die fundamentalen mechanistischen Fragen zu den Reaktionen mit PCET aufgeklärt werden sollen.
Unsere Arbeitsgruppe ist im SFB mit einem Projekt in Kooperation mit den Universtäten Mainz und Göttingen vertreten und wird hochgenaue quantenchemische Berechnungen sowie Methoden zur Beschreibung der Natur der am PCET beteiligten elektronischen Zustände einbringen.
Christoph Harrer schließt erfolgreich seine Bachelorarbeit ab
Wir gratulieren Christoph Harrer zu seiner Bachelorarbeit mit dem Titel "Moleküle in Kavitäten in Gegenwart finiter magnetischer Felder". Die in der Arbeit vorgestellten Rechnungen analysieren die Auswirkungen einer Kavität auf die dispersive Wechselwirkung von kleinen Molekülen. Ein externes Magnetfeld diente hierbei als zusätzliche Stellschraube um Einfluss auf das System zu nehmen. In seiner Arbeit gelang es Christoph grundlegende Fragen zu beantworten wie Licht und Materie miteinander wechselwirken und wie sich ein Molekül im Regime der starken Kopplung verhält. Wir freuen uns ganz besonders, dass Christoph auch weiter als HiWi-Student in unserer Gruppe arbeiten wird.
Kontakt
Prof. Dr. Stella Stopkowicz
Geb. B2.2 Raum 2.08
Tel.: +49-(0)681 302 3856
Fax: +49-(0)681 302 3857
E-Mail
Silvia Nagel - Sekretariat
Geb. B2.2 Raum 2.02
Tel.: +49-(0)681 302 3855
Fax: +49-(0)681 302 3857
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Physikalische und Theoretische Chemie
Raum 2.02 - 2.18
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66123 Saarbrücken